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一股突如其来的强大邪恶势力对地球造成致命威胁，没有任何一个超级英雄能够单独抵挡。长期致力于保护全球安危的神盾局（SHIELD）感到措手不及，其指挥官“独眼侠”尼克·弗瑞（塞缪尔·杰克逊SamuelL.Jackson饰）意识到他必须创建一个“史上最强”的联盟组织，云集各方超级英雄一起发威，才能拯救世界于水深火热，抵御黑暗势力的侵袭。于是由六大超级英雄——“钢铁侠”（小罗伯特·唐尼RobertDowneyJr.饰）、“雷神”（克里斯·海姆斯沃斯ChrisHemsworth饰）、“美国队长”（克里斯·埃文斯ChrisEvans饰）、“绿巨人”（马克·鲁弗洛MarkRuffalo饰）、“黑寡妇”（斯嘉丽·约翰逊ScarlettJohansson饰）和“鹰眼”（杰瑞米·雷纳JeremyRenner饰）组成的“复仇者联盟”应运而生。他们各显神通，团结一心，终于战胜了邪恶势力，保证了地球的安全。
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在围剿斯克鲁人的战斗中，克里人星际战队成员弗斯（布丽·拉尔森BrieLarson饰）不幸成为对方的俘虏。斯克鲁人尝试探究弗斯的记忆，最终发现连弗斯本人都不知道的一段往事，进而也得知名为温迪•劳森博士的女子掌握着他们急于得到的时空引擎。趁对方不备，拥有强大超能力的弗斯摆脱束缚，逃到了代号为C-53的地球，而这里也正是她那段失落的记忆的发生地。未过多久，神盾局探员弗瑞特工（塞缪尔·杰克逊SamuelL.Jackson饰）找上门来，而紧随其后的斯克鲁人更是引发了地球人前所未见的大骚动。在这一过程中，弗瑞特工意识到事态的严重性，并且帮助弗斯认清本来的自己。倔强的弗斯，终于找到了真正需要保护的东西……
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女教师萨曼莎（吉娜·戴维斯GeenaDavis饰）和8岁的女儿一起在宁静的小镇里过着安逸的生活，一切都令她感到十分满意，除了她曾经失去过部分记忆这一点。在一次车祸中，她失去的记忆开始复苏，而脑中出现的一些零碎片段让她对自己曾经的身份产生了怀疑。通过私家侦探米奇（塞缪尔·杰克逊SamuelL.Jackson饰）的帮助，萨曼莎得知自己竟是一名联邦调查局的特工，而在调查局里，一个无意中得知了老板秘密的特工是不受欢迎的。萨曼莎仍然健在的消息不胫而走，她能够感觉到，一些非常残暴的恐怖分子正在渐渐接近她和她的女儿，他们的目的只有一个，那就是将她除之而后快。
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托尼·斯塔克（小罗伯特·唐尼RobertDowneyJr.饰）试图重启一个已经废弃的维和项目，不料该项目却成为危机导火索。世上最强大的超级英雄——钢铁侠、美国队长（克里斯·埃文斯ChrisEvans饰）、雷神（克里斯·海姆斯沃斯ChrisHemsworth饰）、绿巨人（马克·鲁弗洛MarkRuffalo饰）、黑寡妇（斯嘉丽·约翰逊ScarlettJohansson饰）和鹰眼（杰瑞米·雷纳JeremyRenner饰），不得不接受终极考验，拯救危在旦夕的地球。神秘反派奥创（詹姆斯·斯派德JamesSpader配音）逐渐崛起，超级英雄们必须重新集结，竭力阻止奥创实施人类灭绝计划。战斗中，复仇者联盟成员们还遇到了两个新人物——旺达·马克西莫夫（伊丽莎白·奥尔森ElizabethOlsen饰）和皮特罗·马克西莫夫（亚伦·泰勒-约翰逊AaronTaylor-Johnson饰），以及以全新面目归来的老朋友——幻视（保罗·贝坦尼PaulBettany饰）。世界秩序濒临崩溃，复仇者联盟必须阻止奥创的阴谋。强敌不断出现，一场空前绝后的全球浩战即将展开……
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在上一集中大显神威的特工头子奥古斯塔斯（塞缪尔•杰克逊SamuelL.Jackson饰）这次遇到了大麻烦，他和武器专家托尼在国家安全局的地下指挥中心竟遭到杀手追杀。奥古斯塔斯怀疑这些杀手是被政府内部激进分子指派，蓄意颠覆国家政权，于是他希望物色一名合适的特工戳穿害群之马的险恶阴谋。最后，奥古斯塔斯找到了最佳人选前特种兵戴瑞斯（艾斯•库珀IceCube饰），他因殴打上级军官现在正被军警监禁。奥古斯塔斯想方设法帮助戴瑞斯越狱成功，并说服他接受了这一国家重任。于是，戴瑞斯开始行动了！
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渐渐习惯了现代生活的美国队长史蒂夫·罗杰斯（克里斯·埃文斯ChrisEvans饰），在一次行动后隐隐嗅到神盾局内部所弥漫出来的凶险气味。而当得知神盾局正秘密进行的“洞察计划”后，他更为此感到愤怒。某天，神盾局指挥官尼克-法瑞（塞缪尔·杰克逊SamuelL.Jackson饰）遭到一群武装分子袭击，他拼尽全力将一支U盘交到美国队长手中，这里面藏着该局二战以来最重要且最可怕的秘密。在此之后，美国队长因涉嫌杀害尼克而遭到前局长亚历山大·皮尔斯（罗伯特·雷德福/RobertRedford饰）的通缉和追杀，逃亡中他得到黑寡妇（斯嘉丽·约翰逊ScarlettJohansson饰）和退伍老兵“猎鹰”（安东尼·麦凯AnthonyMackie饰）的帮助。他们必须争分夺秒解开神盾局的秘密，阻止“洞察计划”的施行……